Прозват Синаитом због тога што се замонашио на гори Синају. У време цара Андроника Палеолога, око 1330 год, дошао у Св. Гору, да обиђе манастире и сазна што о умној молитви и созерцању. Но ове две духовне делатности беху у то време без мало непознате међу Светогорцима. Једини који ово знађаше и до савршенства практиковаше беше св. Максим Капсокаливит. Григорије распростре своје учење о умној молитви по свима келијама и манастирима Св. Горе. Његов знаменит ученик беше Калист патријарх Цариградски, који и написа житије св. Григорија. По том пређе Григорије у Македонију и у друге крајеве Балкана и основа обитељи, у којима се монаси вежбаху у молитви умом. Тако поможе он многима, да се удубе и спасу. Његови списи о умној молитви и подвижништву налазе се у „Добротољубију". Између осталога написао је и припјеве Светој Тројици „Достоино јест", што се пева на воскресној полуноћници. Спада међу најзнаменитије подвижнике и духовне учитеље на Балкану. Упокојио се мирно од многотрудног живота и преселио се у царство Христово.